Αυτό που ζητάς μέσα από το IDE του VS δεν γίνεται. Θα πρέπει να γράψεις κώδικα για να το πετύχεις. Ο κώδικας αυτός δεν είναι κάτι το πολύπλοκο και τρομερό απλά το ανάποδο με τις σχέσεις δεν δουλεύει. Ίσως στο μέλλον να κάνουν κάτι για αυτό.
Για workaround του προβλήματός σου θα πρέπει να κοιτάς το CurrentChanged event του κάθε BindingSource και ανάλογα με την τιμή να προσδιορίζει το SelectedValue του επάνω στην ιεραρχεία ComboBox. Φυσικά για να το κάνεις αυτό θα πρέπει να μην υπάρχουν Bind τα Relations στα BindingSources. Αυτό ουσιαστικά σημαίνει ότι θα χάσεις το αρχικό πλεονέκτημα να επιλέγεις Νομό και αυτόματα να εμφανίζονται στο άλλο ComboBox οι Δήμοι αλλά μπορείς με απλό κώδικα να το φτιάξεις και αυτό βάζοντας φίλτρο στις δυνατές τιμές που θα μπορεί να σου εμφανίσει ένα ComboBox.
Είναι σπαστικό να έχουν κάνει τόσο μεγάλα βήματα στον μηχανισμό του Binding και να μην έχουν προσέξει κάποια απλά πράγματα και αυτό είναι που χτυπάει άσχημα.