Δεξί κλίκ στο toolbox > choose items και επιλέγεις το dll σου!
Όταν θα ενσωματώσεις το custom control στην εφαρμογή σου, μόλις θα κάνεις το πρώτο build (και αν χρησιμοποιείς VS2005/2008), θα εμφανιστεί αυτόματα στο Toolbox. Πάντως είναι καλύτερο να το έχεις ξέχωρα σε dll.